- Danny Goldman - Brainy Smurf (voice)
- Kip King - Tailor Smurf (voice)
- Don Messick - Papa Smurf / Chitter (voice)
- Pat Musick - Snappy Smurfling / Anna (voice)
- Noelle North - Slouchy Smurfling (voice)
- Alan Oppenheimer - Vanity Smurf / Doctor (voice)
- William Schallert - Willem (voice)
- Les Tremayne - Gustav (voice)
- Peggy Webber - Elise (voice)
- Frank Welker - Hefty Smurf / Poet Smurf / Wild Smurf / Puppy / Rat (voice)
- Jonathan Winters - Grandpa Smurf (voice)
- Ray Patterson
- Glenn Leopold
- Peyo
- Peyo
- Peyo
- Joseph Barbera
- William Hanna
- Hoyt Curtin
Lucille Bliss hace el papel de Smurfette (voice).
Charlie Adler hace el papel de Natural 'Nat' Smurfling / Thief (voice).
William Callaway hace el papel de Clumsy Smurf / Rich Man (voice).
Hamilton Camp interpreta a Greedy Smurf (voice) en la película.
Julie McWhirter interpreta a Baby Smurf / Sassette Smurfling (voice) en la película.
Jeff Doucette interpreta a Sheriff (voice) en la película.
Bernard Erhard interpreta a Timber Smurf (voice) en la película.
June Foray interpreta a Jokey Smurf (voice) en la película.
Justin Gocke interpreta a Hans (voice) en la película.
Danny Goldman hace el papel de Brainy Smurf (voice).
Kip King interpreta a Tailor Smurf (voice) en la película.
Don Messick interpreta a Papa Smurf / Chitter (voice) en la película.
Pat Musick interpreta a Snappy Smurfling / Anna (voice) en la película.
Noelle North hace el papel de Slouchy Smurfling (voice).
Alan Oppenheimer interpreta a Vanity Smurf / Doctor (voice) en la película.
William Schallert hace el papel de Willem (voice).
Les Tremayne interpreta a Gustav (voice) en la película.
Peggy Webber interpreta a Elise (voice) en la película.
Frank Welker hace el papel de Hefty Smurf / Poet Smurf / Wild Smurf / Puppy / Rat (voice).
Jonathan Winters hace el papel de Grandpa Smurf (voice).
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